quarta-feira, 22 de junho de 2016

Adsorção em Leito expandido (ALE)



     1. Princípio de funcionamento
     Originária da cromatografia de proteínas, a técnica de adsorção em leito expandido baseia-se na fluidização controlada de um leito formado por adsorventes cromatográficos. Durante a operação, o leito é expandido, promovendo o aumento dos interstícios no leito, o que permite a aplicação direta de uma alimentação contendo material biológico em suspensão (ex: células, detritos, substratos insolúveis). Durante a operação, é aplicada uma força denominada de tensão cromatográfica média que promove a distribuição do adsorvente em distintas camadas, segundo o tamanho e densidade de suas partículas. Assim, são formados múltiplos estágios de adsorção das moléculas alvo sobre as partículas de adsorvente fluidizadas. 

     Esta propriedade em particular induz a formação de um leito classificado pela fluidização devido à redução da mobilidade local dos grãos de adsorvente utilizados na fluidização, um pré-requisito essencial para promover o aumento de espaços vazios entre as partículas sólidas. A Figura 1 mostra o esquema simplificado de uma coluna de adsorção para leito expandido.




Figura 1.  Esquema de uma coluna de leito expandido



Um leito expandido é obtido a partir de um leito sedimentado, através do aumento da vazão de fluido que escoa pelo leito até que seja atingida uma velocidade na qual a força de arraste seja igual ao peso das partículas, ou seja, a força de arraste seja igual à queda de pressão em uma determinada área transversal. Assim, forma-se um leito fluidizado estável no qual as partículas do adsorvente estão suspensas devido ao equilíbrio entre a velocidade de sedimentação e a velocidade de fluido ascendente, por isso denominado de leito expandido. 

O vídeo a seguir ilustra a formação de um leito expandido:

Vídeo1 - Expansão do leito




Esta técnica difere-se da fluidização convencional, a qual caracteriza-se pela ocorrência de mistura, o que resultaria em uma baixa eficiência da ligação adsorvente proteína caso fosse utilizada para recuperar proteínas. Portanto, a técnica de leito expandido opera em condições suaves de fluidização do leito, ocasionada pela segregação das partículas adsorventes, caracterizada pelo valor de Rep (número de Reynolds de partícula) baixo, da ordem de 0,5-1, que promove o aumento da eficiência da ligação adsorvente-partícula.


Em termos operacionais, a sequência de eventos no processo de purificação utilizando leito expandido é similar a de um leito fixo. O estágio inicial consiste no contato entre o adsorvente e o adsorbato, ou seja, a biomolécula-alvo. No caso de um leito expandido, é importante determinar as características de expansão do leito, verificando-se como a altura do leito varia em relação a vazão do líquido de entrada e como a presença de partículas afeta a expansão do leito. 

Também é importante verificar o quanto o processo de adsorção no leito expandido difere daquele que ocorre em leito fixo, aspecto que pode ser convenientemente abordado determinando-se a curva de ruptura. Por fim, é necessário verificar o quanto o processo de adsorção é afetado pela presença de células. Na Figura 2 é ilustrado o princípio básico de adsorção em leito expandido.





Figura 2.7. Apresentação esquemática da Adsorção em Leito Expandido (Amersham Pharmacia Biotech, 1997)



Inicialmente, o leito contendo o adsorvente sedimentado é expandido e estabilizado através da injeção de tampão para a coluna. O pistão da coluna é posicionado na parte superior durante esta fase. Após a estabilização do leito, a coluna é alimentada com o extrato enzimático bruto com a mesma vazão do fluxo ascendente utilizado na expansão e estabilização do leito. Nessa etapa, as proteínas-alvo são vinculados ao adsorvente, enquanto as impurezas (restos celulares, células, partículas e contaminantes passar sem impedimentos, sendo arrastados para fora da coluna fluxo de líquido ascendente. 

Em seguida, uma solução de lavagem é aplicada na coluna, para a remoção de material contaminante fracamente ligado, como células residuais, restos celulares e outros tipos de material particulado, que são lavados para fora do leito expandido utilizando fluxo ascendente. Quando todo o material fracamente retido é lavado para fora da coluna, o fluxo de líquido é interrompido e as partículas de adsorvente contendo a proteína-alvo acomodam-se rapidamente na coluna, sedimentando-se. 

O pistão da coluna é posicionado na superfície do leito sedimentado, e injeta-se um tampão adequado em fluxo descendente que promove a eluição das proteínas, que são capturadas a partir do leito sedimentado. 


O eluído contém agora a proteína-alvo em maior concentração, livre de partículas contaminantes e parcialmente purificada, pronto para posterior purificação por outra técnica, como a cromatografia. Após eluição, o leito é regenerado por lavagem com fluxo descendente que remove as proteínas mais fortemente ligadas, remanescentes da fase de eluição. 

A principal vantagem na utilização da adsorção em leito expandido sobre a cromatografia tradicional em leito fixo, é que a coluna pode ser alimentada com solução contendo células ou resíduos celulares em suspensão sem a necessidade de remoção prévia das mesmas, reduzindo o número de etapas no processo e evitando a perda de atividade da biomolécula alvo. Dependendo dos valores de alguns parâmetros do sistema tais como: tipo e concentração da biomassa, características do ligante, força iônica da fase fluida e pH; diferentes situações hidrodinâmicas podem ser observadas no decorrer do processo ideal em plug flow até a sorção limite, onde ocorre a fluidização agregativa e estagnação do meio.

 A operação de um leito expandido é diferente dos processos cromatográficos convencionais no que diz respeito a porosidade (ε) do leito expandido (0,7 a 0,8) que é maior que a  utilizada em processos de leito fixo, cujos valores típicos são de aproximadamente 0,4. O volume de fluido aplicado ao leito em equilíbrio, é geralmente cinco vezes o volume do leito com adsorvente empacotado.

 

2- Hidrodinâmica do leito expandido



O conhecimento à respeito do funcionamento do leito em função das propriedades básicas das partículas e do fluido é de fundamental importância para se promover operações em leito expandido. Uma forma de caracterização do leito consiste em obter medidas da expansão do leito em função da velocidade do fluido, ou observando-se a influência de outros fatores, tais como: distribuição de tamanho de partículas, viscosidade do fluido, presença de células e condutividade do caldo. O sucesso na purificação de proteínas por meio da técnica de adsorção em leito expandido depende da capacidade do sistema em produzir um leito com expansão estável, sendo tal condição essencial para a realização de um aumento de escala a partir dos resultados obtidos em escala de bancada.


Operando-se a baixas velocidades superficiais, o leito sedimentado comporta-se como um leito fixo com o fluxo passando pelos interstícios. Um aumento na velocidade de fluxo causa um relaxamento no leito sedimentado, até ser atingida a velocidade mínima de fluidização, a qual caracteriza a transição entre o estado sedimentado e o fluidizado. Com o crescente aumento da velocidade superficial, todas as partículas ficam em suspensão, sem estarem em contato permanente com as outras partículas. 


No ponto em que ocorre o relaxamento, ou seja, na velocidade mínima de fluidização, a pressão da coluna está em equilíbrio com a força de arraste das partículas do adsorvente: 


onde ΔP representa a variação de presão, ε a porosidade do leito, Ρp a densidade da partícula, Ρl é a densidade do líquido, g a gravidade, e h é a altura da coluna.



Como nos demais estudos de fluidodinâmica, em adsorção em leito expandido deve-se ter atenção especial com a sedimentação e a fluidização do material particulado, com o objetivo de se estabelecer as condições ideais de operação do leito expandido. 


Richardson & Zaki (1954) estudando o comportamento de diversos tipos de materiais em leito expandido, obtiveram uma equação que relaciona a velocidade do fluido (U) com a velocidade terminal da partícula (Ut) e a porosidade do meio (ε), descrita abaixo:

      O índice de expansão n, também conhecido como índice de Richardson-Zaki, é função do número de Reynolds terminal (Ret), que é dado por:



      Onde dp representa o diâmetro da partícula, ρl a densidade do líquido, μ a viscosidade do líquido e Ut a velocidade terminal ou de Stokes apresentada como:

                                                          
 Sendo ρp a densidade da partícula.


Portanto, o valor de n é dado em função do número de Reynolds terminal (Ret) e da relação entre o diâmetro da partícula (d) e da coluna (D). As Equações a seguir exibem o valor de n para diversas faixas de valores de Ret :




 Os parâmetros mais importantes para a fluidização das partículas são o diâmetro e a densidade da matriz, os quais controlam a velocidade terminal em um leito fluidizado. A massa específica da partícula (ρp) é a massa (mp) por unidade de volume da mesma (Vp), enquanto que o volume do leito (Vl) pode ser obtido pela multiplicação da área da secção transversal da coluna (At) pela altura do leito (H). Dessa forma, a porosidade do leito (ε) pode ser dada por:
  
    
Assim, a Equação de Richardson-Zaki pode ser linearizada, permitindo a determinação experimental da velocidade terminal da partícula (Ut) e o coeficiente de Richardson-Zaki (n) a partir da porosidade do meio e a velocidade do fluido (U).



                                                      

   Embora a estabilidade do leito possa ser determinada a partir da visualização do comportamento do leito, a observação visual tem apenas caráter confirmativo, pois apesar de ser rápida e não dispendiosa, o uso desse método não garante a reprodutibilidade dos resultados.
 

Um modo mais prático de se caracterizar um leito expandido é através do grau de expansão, um número adimensional que relaciona a altura do leito após a expansão (H) com a altura do leito sedimentado (H0) para uma determinada velocidade linear do fluido. Este é um método prático, muito utilizado na caracterização dos leitos expandidos: 



                                                     

 A distribuição do tempo de residência (DTR) é outro parâmetro que pode ser utilizado para avaliação de um leito expandido. É obtida a partir de uma técnica de estímulo e resposta que caracteriza o tipo de escoamento dentro da coluna. A determinação do tipo de escoamento existente, seja ele empistonado (plug flow) ou misturado (back mixing) é de suma importância, haja vista que as diferentes características do tipo de escoamento influenciam a cinética de adsorção proteína-adsorvente. 

Dentre as técnicas de estímulo e resposta existentes, as mais utilizadas são as técnicas conhecidas como pulso e frontal. São técnicas utilizadas na na indústria e são úteis para avaliação do comportamento do leito expandido, revelando os desvios de um reator tubular ideal. A distribuição do tempo de residência (DTR) é obtida usando-se um traçador e caracteriza o tipo de escoamento existente dentro da coluna. A determinação da DTR pode ser utilizada para avaliação do grau de dispersão axial e definição do número de pratos teóricos. 


Um procedimento comum na determinação da DTR consiste na injeção de uma solução diluída de acetona na coluna, que será utilizada como traçador. No fluxo efluente da coluna é feita a medida da absorção UV da acetona por meio de um detector ou espectrofotômetro. O número de pratos teóricos é calculado a partir do tempo de residência médio do traçador na coluna. A descrição do procedimento de teste teste e os cálculos utilizados para determinar o número de pratos teóricos é dada a seguir:


Durante o teste de vazão, marca-se a altura do leito expandido na coluna, enquanto injeta-se tampão; O pistão é posicionado próximo à superfície do leito expandido. A coluna é então alimentada com a solução contendo o traçador e aciona-se o cronômetro. Quando a leitura de absorbância é máxima (100%), o traçador atingiu a concentração máxima.  Marca-se então um tempo de referência nessa região do gráfico (tempo zero) e substitui-se o traçador pela solução tamponante. O sinal resposta começa a decair até atingir a linha de base (etapa referente ao sinal negativo), como pode ser verificado na Figura 2.8. O tempo (t) é definido como sendo a distância do tempo zero até a leitura de 50% da absorbância máxima. O desvio padrão (σ) é definido como a metade da distância entre os pontos de leitura 15,85% e 84,15% da absorbância máxima. O número de pratos teóricos (N) é determinado pela técnica do sinal negativo:

                  

 

Figura 3. Determinação do tempo de residência (DTR) Fonte: EBA HANDBOOK, AMERSHAM PHARMACIA BIOTECH (1997).



A análise frontal com sinal negativo relaciona o coeficiente de dispersão axial (Daxi) e o número de pratos teóricos (N) pela relação:



 Onde: (U) a velocidade do fluido, (Daxi) o coeficiente de dispersão axial da fase líquida, (N) o número de pratos teóricos, (H) a altura do leito expandido e (ε ) a porosidade do leito.



3. Transporte de massa no fluido



Durante o processo de adsorção, a proteína deve ser transferida da solução para a superfície do adsorvente antes de se difundir para a superfície interna dos poros. Assim, é comum a expressão do coeficiente de transferência de massa (kf) em termos do número de Reynolds e do número de Schmidt, que baseia-se na existência de um filme de líquido estagnado sobre a superfície externa da partícula. Nos processos com leito fluidizado é importante considerar o efeito da expansão do leito que, por sua vez, é função da velocidade.


 Segue uma correlação para o cálculo de coeficiente de transferência de massa na fase líquida, considerando o efeito da expansão do leito:

  


O valor de kf  pode ser influenciado pelos parâmetros de operação dos processos, tais como: vazão, viscosidade da fase líquida e dimensão das partículas.

 

4. Transporte de massa na partícula



Os adsorventes empregados na adsorção de proteínas são porosos, com sítios ativos localizados na superfície interna. A adsorção de proteínas em colunas cromatográficas é um processo cuja taxa de difusão para os poros dos adsorventes é um fator limitante. Dentre os parâmetros que influem no desempenho do leito do leito destacam-se a difusividade efetiva e o tamanho da partícula.

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